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論文

A Quasi-classical trajectory calculation for the cesium exchange reaction of $$^{133}$$CsI (v = 0, j = 0) + $$^{135}$$Cs $$rightarrow$$ $$^{133}$$Cs + I$$^{135}$$Cs

小林 孝徳*; 松岡 雷士*; 横山 啓一

日本エネルギー学会誌, 96(10), p.441 - 444, 2017/10

https://doi.org/10.3775/jie.96.441

セシウム交換反応$$^{133}$$CsI (v=0, j=0) + $$^{135}$$Cs $$rightarrow$$ $$^{133}$$Cs + I$$^{135}$$Csの反応断面積を調べるため、ab initio分子軌道法計算により作成したポテンシャルエネルギー面を用いた準古典的トラジェクトリー計算を行った。ポテンシャルエネルギー面から反応中間体Cs$$_{2}$$Iの生成に入口障壁がないこと、2つのCsI結合が等価であることが明らかになった。トラジェクトリー計算により反応断面積は衝突エネルギーの増加と共に単調増加することが分かった。CsI分子の初期内部状態がv=0, j=0の場合の反応速度定数は500-1200Kの温度範囲で3$$times$$10$$^{-10}$$cm$$^{3}$$ molecule$$^{-1}$$s$$^{-1}$$程度と見積もられ、わずかながら負の温度依存性が見られた。

論文

Isotope exchange reactions on ceramic breeder materials and their effect on tritium inventory

西川 正史*; 馬場 篤史*; 河村 繕範; 西 正孝

JAERI-Conf 98-006, p.170 - 182, 1998/03

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-Conf-98-006.pdf

核融合炉ブランケットのトリチウム増殖材であるリチウムセラミックスからのトリチウム放出挙動は、まだ完全に理解されていない。ブランケットスウィープガスにH$$_{2}$$あるいはD2を添加する計画があるが、気相中水素同位体と増殖材表面のトリチウムとの交換反応速度も定量されていない。本研究では、この交換反応速度を実験的に求めた。また、交換反応がブランケットのトリチウムインベントリーに与える影響についても検討した。

論文

Isotope exchange reaction in Li$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$ packed bed

河村 繕範; 榎枝 幹男; 奥野 健二

Fusion Engineering and Design, 39-40, p.713 - 721, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0920-3796(97)00189-0
 被引用回数：8 パーセンタイル：57.22(Nuclear Science & Technology)

固体増殖ブランケット内で増殖されたトリチウムの放出挙動を把握するためには、各移動過程でのトリチウムの移動速度とインベントリーを求める必要がある。特に表面反応の影響が無視できないことが指摘されており、筆者らは、水分吸脱着挙動等の系統的調査を行ってきたが、今回は、水素添加スイップガスを用いた際に生じる同位体交換反応に着目し、リチウムジルコナート充填層を用いたH-D系交換反応実験を行った。交換反応は気相水素-表面吸着水間の交換反応が律速であることがわかり、データより反応速度定数及び平衡定数を得た。これにより増殖トリチウムを回収する際にスイープガスに添加すべき水素濃度の算出が可能である。また、物質移動抵抗を水分脱着と比較し、条件によっては、水素を添加しても効果がみられない場合があることを指摘した。

論文

Tritium inventory estimation in solid blanket system

西川 正史*; 馬場 淳史*; 大土井 智*; 河村 繕範

Fusion Engineering and Design, 39-40, p.615 - 625, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0920-3796(97)00197-X
 被引用回数：14 パーセンタイル：72.98(Nuclear Science & Technology)

酸化リチウム、リチウムアルミネート、リチウムシリケート、リチウムジルコネートは、固体増殖ブランケットの候補材であるが、トリチウムの放出挙動は完全に把握できていない。多くのin-situ放出実験が行われ、トリチウムの結晶内拡散律速としてまとめられているが、その結果は一致していない。これは、表面反応、照射欠陥、システム効果の評価が不十分なためである。今回、定常状態でのトリチウム結晶内拡散、トリチウム水の吸収、吸着、二種類の同位体交換反応が、トリチウムインベントリーに与える影響を検討し、これまでに行われた、in-situ実験結果との比較を行った。その結果、パージガス中にある程度の水分が存在していると仮定すると、in-situ実験結果を良く表現できることがわかった。

論文

Formation of water in lithium ceramics bed at hydrogen addition to purge gas

河村 繕範; 西川 正史*; 白石 朋史*; 奥野 健二

Journal of Nuclear Materials, 230, p.287 - 294, 1996/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(96)00168-7
 被引用回数：43 パーセンタイル：94.6(Materials Science, Multidisciplinary)

リチウムセラミックブランケット内で増殖されたトリチウムを回収する際、スウィープガスに水素を添加し、同位体交換反応を用いて回収する方法が提案されている。ところが酸化リチウムに高温で水素を接触させると水素が酸化されて水になるという現象が九州大の西川らにより報告された。それによると発生水分量は、ブランケット内のトリチウム物質収支に影響を与えかねない量である。そこで今回、トリチウム増殖材候補である酸化リチウム、リチウムアルミネート、リチウムシリケート、リチウムジルコネートを試料として用い、水素と接触させた際の発生水分量、反応速度を定量した。本報告では、これらの実験結果について発表する。

報告書

酸化リチウムの照射下トリチウム放出試験(VOM-21 H); スイープガス組成とトリチウム放出化学形

竹下 英文; 吉田 浩; 倉沢 利昌; 松井 智明; 渡辺 斉

JAERI-M 86-130, 20 Pages, 1986/09

JAERI-M-86-130.pdf:0.81MB

本報告書は、酸化リチウムを用いて行なわれた照射下トリチウム放出試験(VOM-21M)のうち、水素同位体分離ガスクロによる放出トリチウムの同位体組成の測定結果および解析結果について纏めたものである。VOM-2Mでのトリチウム生成速度は約300$$mu$$Ci/minであった。この生成速度は、約1ppmのスィ-プガス中トリチウム濃度(T$$_{2}$$或いはT$$_{2}$$Oとして)に相当する。スィ-プガスへ添加する水素には重水素を用い、濃度としては、10,100及び1000ppmの3種類を選んだ。実験結果からスィ-プガスに添加した水素がトリチウム放出を促進するのは水素同位体交換反応によって放出トリチウムの水蒸気成分(T$$_{2}$$O)が水素ガス成分(DT)へ転換される為である事が分かった。添加水素濃度と水蒸気成分の水素ガス成分への転換率の関係は熱力学的に予測されるものの ほぼ一致していた。

報告書

酸化リチウムの照射下トリチウム放出試験; トリチウム放出挙動

倉沢 利昌; 吉田 浩; 渡辺 斉; 竹下 英文; 宮内 武次郎; 松井 智明

JAERI-M 84-087, 55 Pages, 1984/05

JAERI-M-84-087.pdf:2.12MB

トリチウム増殖材として最も有望視されている酸化リチウムの中性子照射下におけるトリチウム放出実験(VOM-15H)を実施した。実験は研究炉JRR-2の燃料領域垂直照射孔VT-10 ($$phi$$th = 1.0$$times$$10$$^{14}$$n/cm$$^{2}$$・ses、$$phi$$f = 1.0$$times$$10$$^{1}$$$$^{2}$$n/cm$$^{2}$$・ses)を利用して行った。照射試料として、真空燒結した円筒状ペレット(11mm$$phi$$$$times$$10mmH、崇密度86%TD)を4個(全重量6.67g)を用いた。照射期間は1983年5月$$sim$$8月における4サイクルであり、実効照射量とし$$^{6}$$Li燃焼度はそれぞれ5.9$$times$$10$$^{1}$$$$^{9}$$nut、0.24%(トリチウム生成量31.2Ci)に達した。照射温度の調節範囲は470~760 $$^{circ}$$Cである。この報告書では、実験装置の概要、トリチウム放出特性、高濃度トリチウムの連続定量測定法、等について述べている。

論文

Removal mechanism of tritium by variously pretreated silica gel

中島 幹雄; 立川 圓造; 佐伯 正克; 荒殿 保幸

Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, 43(2), p.369 - 373, 1981/00

https://doi.org/10.1016/0022-1902(81)90025-7
 被引用回数：8 パーセンタイル：37.89(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

100$$^{circ}$$Cから600$$^{circ}$$Cまでの各温度で前処理したシリカゲルと未処理シリカゲルのカラムを用い、HTOをpulse-loadingした時のトリチウムの捕集機構を調べた。未処理および300$$^{circ}$$C以下で処理したシリカゲルでは、HTO捕集後の加熱により、大部分のトリチウムが化学吸着水として放出される。これはH/T同位体交換反応が重要な役割を果している事を示す。400$$^{circ}$$C以上の前処理シリカゲルに於いては、同位体交換反応とともに、OH基脱離表面(siloxyl group)のrehydrationが重要である。600$$^{circ}$$C以下で脱離した表面のOH基は、再び水を吸着することによって、最終的には完全にrehydrationされる。

報告書

Hg-197,203の製造,3; 交換反応を利用した大量金属水銀の標識

山林 尚道; 小野間 克行; 本石 章司; 山本 晧靖; 伊藤 太郎

JAERI-M 5320, 31 Pages, 1973/07

JAERI-M-5320.pdf:1.2MB

放射性水銀$$^{1}$$$$^{9}$$$$^{7}$$$、$$$^{2}$$$$^{0}$$$$^{3}$$Hgを含む水溶液と金属水銀との非均一系における同位体交換反応を利用して、大量の金属水銀を$$^{1}$$$$^{9}$$$$^{7}$$$、$$$^{2}$$$$^{0}$$$$^{3}$$Hgで標識する技術を確立した。同位体交換反応の最適条件は$$^{1}$$$$^{9}$$$$^{7}$$$、$$$^{2}$$$$^{0}$$$$^{3}$$Hgを含む0.07mol/l以下の硝酸水銀(II)-1N硝酸溶液と金属水銀の接触であった。この条件下で混合した場合、金属水銀と水銀イオンとの交換反応は10分間以内に平衡に達し、放射性水銀の金属水銀への移行率は99%以上であった。副反応として、硝酸第二水銀は硝酸第一水銀となり、溶液はさらに強い酸性を呈した。金属水銀中の水銀の自己拡散を検討し、計算で自己拡散係数を推定した。金属水銀は撹拌下で非常に速く均一混合されたが、撹拌容器が複雑になると均一混合に多くの時間を必要とした。これらのことを考慮して混合、定量分取装置を製作し、$$^{1}$$$$^{9}$$$$^{7}$$Hg400mCiと5kgの金属水銀を処理し、1本当り$$^{1}$$$$^{9}$$$$^{7}$$Hg8mCi-水銀96gを含む製品を定常的に生産している。

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